Thuốc nhuộm được biết đến là một trong những chất được sử dụng phổ biến ở nhiều ngành công nghiệp như dệt may, in ấn, thuộc da,…với vai trò là một chất tạo màu (Liu et al., 2011). Tuy nhiên, thuốc nhuộm lại gây ra nhiều mối đe dọa đến đời sống con người và thủy sinh, chỉ với một nồng đồ thấp thuốc nhuộm cũng có thể gây dị ứng, viêm da, đột biến hay thậm chí là ung thư (You et al., 2018). Đáng báo động hơn khi có khoảng 70 triệu tấn thuốc nhuộm được sản xuất hằng năm và thuốc nhuộm này thường là các hợp chất hữu cơ có cấu trúc bền vững, khó phân hủy trong môi trường tự nhiên (Chandanshive et al., 2020). Chính vì vậy, việc xử lý nước thải có chứa thuốc nhuộm đã trở thành một trong những thách thức lớn đối với các nhà khoa học (Zhang et al., 2011). Trong đó, congo red (CR) được biết đến là một phẩm nhuộm được sử dụng rộng rãi trong nhiều ngành công nghiệp như mỹ phẩm, dược phẩm, giấy, hóa chất và dệt may (Binupriya et al., 2008). CR có độ bền cao vì công thức cấu tạo chứa nhiều liên kết –N=N–, vòng benzen, vòng naphthalene vững chắc (Hình 1). Sự hiện diện của các vòng amin thơm trong cấu trúc chính là nguyên nhân gây ra bệnh ung thư (Afkhami & Moosavi, 2010).

Vì vậy, có nhiều phương pháp đã được áp dụng để loại bỏ CR như hóa học (Elahmadi et al., 2009), sinh học (Rajaguru et al., 2000), quang xúc tác (Jin et al., 2015) và khử xúc tác (Jana & De, 2012). Tuy nhiên, đa số các phương pháp vẫn còn nhược điểm như chi phí cao, không hiệu quả hoặc tạo ra nhiều sản phẩm phụ độc hại (Asad et al., 2007). Điển hình như phương pháp hóa học và sinh học đơn giản không thể loại bỏ hoàn toàn các vòng benzen và naphthalene trong cấu trúc của CR (Zhang et al., 2007). Phương pháp xúc tác quang thì đòi hỏi thời gian chiếu xạ dài nhưng không thể phân hủy được hoàn toàn CR (Lachheb et al., 2002). Hơn nữa, các phương pháp này thường yêu cầu điều kiện phản ứng khắc nghiệt (Naseem et al., 2018). So với các phương pháp trên, khử xúc tác mang lại nhiều ưu điểm hơn trong việc phân hủy CR nhờ cơ chế cắt đứt các liên kết azo bền vững trong cấu trúc vào tạo ra các sản phẩm lành tính, ít độc hại.

Khung hữu cơ-kim loại MOFs – Metal organic frameworks, là một loại vật liệu tinh thể xốp với cấu trúc được tạo nên từ sự kết hợp giữa ion kim loại và cầu nối hữu cơ. MOFs sở hữu các đặc tính nổi bật như có diện tích bề mặt riêng lớn, độ bền nhiệt và độ bền hóa cao (Howarth et al., 2016). Zeolitic imidazolate frameworks (ZIFs) là một phân lớp của MOFs, tạo thành từ ion kim loại là các cation hóa trị hai được phối trí tứ diện (ví dụ như Co2+ hay Zn2+) và cầu nối hữu cơ giới hạn bởi ligand chỉ là imidazolate (Im) hoặc dẫn xuất của imidazolate (Zhou et al., 2017). Tiêu biểu trong nhóm vật liệu ZIFs là ZIF-67 với thành phần cấu tạo là ion Co2+  và 2-methylimidazole (2-MIm) tạo nên một loại vật liệu có diện tích bề mặt riêng lớn cùng các đặc tính nổi trội thừa hưởng từ MOFs (Zhong et al., 2018). Chính vì thế, ZIF-67 được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như xúc tác, hấp phụ và đặc biệt là hướng đến xử lý chất thải (Chen et al., 2021). Tổng hợp vật liệu lưỡng kim bằng cách pha tạp thêm ion kim loại khác vào khung cấu trúc đã và đang được nghiên cứu rất rộng rãi, bởi điều này giúp làm gia tăng đáng kể hoạt tính xúc tác cũng như cải thiện các đặc tính cấu trúc so với vật liệu không được pha tạp (Budi et al., 2017; Zanon et al., 2017). Trong nghiên cứu này, ion Cu2+  được chọn để kết hợp với Co2+  và ligand 2-methylimidazole nhằm tạo nên vật liệu Cu/ZIF-67. Ion Cu2+ được chọn vì có bán kính ion gần bằng với Co2+ trong cách sắp xếp tứ diện (0.73 Å và 0.72 Å) (Kayestha & Hajela, 1995; Kabbur et al., 2021). Cụ thể, năm 2012, nhóm nghiên cứu của Yang đã thành công pha tạp đồng vào khung cấu trúc của ZIF-67 (Yang et al., 2012). Cu/ZIF-67 sau khi tổng hợp vẫn giữ được các đặc trưng cấu trúc và chức năng vượt trội của ZIF-67, hơn nữa vật liệu còn cho thấy khả năng hấp phụ H2 và CO2 cao hơn so với khung cấu trúc tiền chất, đặc biệt là khả năng xúc tác quang để phân hủy methyl da cam hiệu quả. Năm 2019, Giao và nhóm nghiên cứu đã tổng hợp thành công Ag/ZIF-67 thông qua việc chứng minh các đặc trưng cấu trúc và cho thấy hoạt tính xúc tác cao của vật liệu với khả năng loại bỏ hơn 99% methyl da cam khi có sự hiện diện của hydrogen peroxide (Dang et al., 2019). Bên cạnh đó, Ag/ZIF-67 còn đóng vai trò như một xúc tác dị thể, có khả năng thu hồi và tái sử dụng 3 lần mà vẫn đảm bảo được hiệu suất hơn 90%. Không dừng lại ở đó, năm 2020, nhóm nghiên cứu này tiếp tục phát triển mảng vật liệu ZIFs với sự pha tạp kim loại, đúng như kỳ vọng, vật liệu Ag/ZnCo-ZIFs được tổng hợp thành công, cho hiệu quả loại bỏ congo red và malachite green trong nước giả thải với hiệu suất lần lượt là 94% và 98% (Dang et al., 2020). Như một xúc tác dị thể, Ag/ZnCo-ZIFs có khả năng thu hồi và tái sử dụng hơn bốn lần mà vẫn đạt hiệu suất cao.

Nhận thấy được tiềm năng của vật liệu được tổng hợp từ việc pha tạp kim loại vào khung cấu trúc của ZIFs cùng với ưu–nhược điểm của phương pháp khử xúc tác thông qua các nghiên cứu trước đây, cũng như tính cấp thiết trong vấn đề xử lý nước thải chứa thuốc nhuộm, nghiên cứu này được tiến hành nhằm tổng hợp vật liệu Cu/ZIF-67 trong dung môi ethanol kết hợp với sự hỗ trợ của sóng siêu âm và ứng dụng xử lý thuốc nhuộm CR.

Sau quá trình nghiên cứu kết quả của thí nghiệm Vật liệu Cu/ZIF-67 đã được tổng hợp thành công trong dung môi ethanol thông qua phương pháp đánh siêu âm đơn giản. Việc sử dụng dung môi thân thiện với môi trường cũng như điều kiện thực hiện êm dịu tại nhiệt độ phòng đã giúp cho quy trình tổng hợp cải thiện hơn rất nhiều so với các nghiên cứu đã công bố trước đây. Bên cạnh đó, vật liệu Cu/ZIF-67 cũng được sử dụng như một xúc tác dị thể dùng để phân hủy CR với sự hiện diện của H2O2. Vì thừa hưởng được cấu trúc tinh thể xốp và diện tích bề mặt riêng lớn từ ZIF-67 cùng với sự pha tạp thành công của đồng vào cấu trúc, Cu/ZIF-67 đã chứng minh được hoạt tính xúc tác lý tưởng khi có khả năng loại bỏ hơn 98% CR 40 ppm sau 50 phút chỉ với 0,25 mol/L H2O2 và 100 mg/L khối lượng vật liệu. Do đó, nghiên cứu này không chỉ cung cấp thêm một vật liệu tiềm năng trong nhóm MOFs mà còn mở ra những định hướng đầy triển vọng về ứng dụng vật liệu để xử lý nước thải dệt nhuộm trong tương lai.